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发现单原子催化剂中经典金属

 
 
发现单原子催化剂中经典金属—载体强相互作用  
 

近日,中科院大连化物所乔波涛研究员和张涛院士团队,在单原子金属—载体强相互作用研究方面取得新进展,首次发现Pt单原子能够与TiO2载体间发生经典金属—载体强相互作用,但其所需发生温度较Pt NPs更高,且Pt单原子失去CO吸附能力的原因与Pt NPs不同,不是载体的物理覆盖,而是配位饱和。研究成果发表于《德国应用化学》上。

研究人员通过改良的光化学方法制备了Pt/TiO2催化剂(其中Pt单原子和NPs共存),在相同还原条件下,NPs在250 ℃时即失去CO吸附能力,而单原子铂物种直到还原温度为600 ℃时才失去CO吸附能力,经氧化处理后,CO吸附能力可以恢复。LEIS检测发生SMSI前后表面Pt原子,结果表明,高温还原后,表面Pt单原子既没有嵌入载体中,也没有被包裹。理论计算表明,Pt单原子失去CO吸附能力的原因是配位饱和(18电子规则),而非物理覆盖。基于这一新发现,以3-硝基苯乙烯加氢为探针反应,通过还原处理选择性包裹Pt NPs,结果证明该反应中单原子为主要活性中心,纳米粒子的贡献很少。

本研究首次发现单原子催化剂体系可以发生经典SMSI效应,并揭示其与纳米粒子SMSI的不同,不仅有助于加深对SMSI效应的了解和认识,而且为研究催化活性中心和调控催化性能提供了新方法。(来源:中国科学报 刘万生 韩冰)

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202003208

 

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